HJ 1129-2020 就地高纯锗谱仪测量土壤中γ核素技术规范

HJ 1129-2020 Technical specification for measuring γ-radioactivity in soil using in-situ high purity germanium spectrometer

行业标准-环保 中文(简体) 现行 页数:44页 | 格式:PDF

基本信息

标准号
HJ 1129-2020
标准类型
行业标准-环保
标准状态
现行
中国标准分类号(CCS)
-
国际标准分类号(ICS)
-
发布日期
2020-06-03
实施日期
2020-06-30
发布单位/组织
-
归口单位
-
适用范围
-

发布历史

研制信息

起草单位:
-
起草人:
-
出版信息:
页数:44页 | 字数:- | 开本: -

内容描述

中华人民共和国国家环境保护标准

HJ1129-2020

就地高纯锗谱仪测量土壤中

核素技术规范

TechnicalSpecificationsforDeterminationof-emittingRadionuclides

inSoilbyIn-situHPGeSpectrometry

(发布稿)

2020-06-03发布2020-06-30实施

生态环境部发布

1

目次

前言.......................................................................3

1适用范围...................................................................4

2规范性引用文件.............................................................4

3术语和定义.................................................................4

4方法原理...................................................................6

5仪器和设备.................................................................6

6测量分析步骤...............................................................6

7探测效率计算...............................................................7

8结果计算与表示.............................................................9

9质量保证和质量控制........................................................10

10注意事项.................................................................11

附录A(资料性附录)就地高纯锗谱仪的视域Rs................................12

附录B(资料性附录)质量张弛深度的确定方法和经验数据.....................14

附录C(资料性附录)放射性核素的注量活度比F..............................16

附录D(资料性附录)标准点源校准就地高纯锗谱仪有效前面积及角度修正因子W.36

附录E(资料性附录)蒙特卡洛模拟方法计算就地高纯锗谱仪的有效前面积和角响应修

正因子W....................................................................38

附录F(资料性附录)就地高纯锗谱仪有效前面积及角度修正因子W经验值........41

附录G(资料性附录)就地高纯锗谱仪测量土壤中核素活度浓度的影响因素........43

2

前言

为贯彻《中华人民共和国环境保护法》《中华人民共和国放射性污染防治法》《中华人

民共和国核安全法》,保护生态环境,保护公众健康,规范就地高纯锗谱仪测量土壤中核素

放射性活度浓度和放射性沉降灰沉积通量的方法,特制定本标准。

本标准的附录A~附录G为资料性附录。

本标准为首次发布。

本标准由生态环境部核设施安全监管司、法规与标准司组织制订。

本标准起草单位:生态环境部核与辐射安全中心、生态环境部辐射环境监测技术中心、

华北电力大学、安徽省辐射环境监督站。

本标准生态环境部2020年06月03日批准。

本标准自2020年06月30日起实施。

本标准由生态环境部解释。

3

就地高纯锗谱仪测量土壤中核素技术规范

1适用范围

本标准规定了用于测量土壤中核素放射性活度浓度和放射性沉降灰沉积通量的就地

高纯锗谱仪测量方法。

本标准适用于核事故应急监测时地表土壤人工放射性核素的测定,辐射环境质量监测

可参照执行。

对于新沉降的放射性沉降灰,本标准测定的137Cs活度浓度探测下限为100Bq/m2。

2规范性引用文件

本标准引用了下列文件或其中的条款。凡是不注日期的引用文件,其有效版本适用于本

标准。

GB/T27418测量不确定度评定和表示

ISO18589-7环境放射性的测量–土壤–第7部分:核素的就地测量(Measurementof

radioactivityintheenvironment-Soil-Part7:Insitumeasurementofgamma-emitting

radionuclides)

3术语和定义

下列术语和定义适用于本标准。

3.1相对探测效率relativedetectionefficiency

在点源至探测器前表面距离为25cm时,高纯锗探测器和标准圆柱形NaI(Tl)闪烁体探测

器(直径7.62cm,高度7.62cm)测量60Co源1332.5keV射线的全能吸收峰探测效率之

比。

注:标准圆柱形NaI(Tl)闪烁体晶体对1332.5keV射线的全能吸收峰探测效率理论值为

1.210-3。

3.2能量分辨力energyresolution

探测器分辨能量不同却又非常相近的入射γ射线的能力。能量分辨力与入射γ射线能量

有关,对于指定能量的单能射线,常用该能量的全能吸收峰的半高宽来表示,keV。

3.3半高宽fullwidthathalfmaximum

在脉冲高度谱中,单峰峰值一半处两点的横坐标之间的距离,keV。半高宽又记作

FWHM。

注:如果能谱中的峰由几个峰叠加组成,则每个峰都有一个半高宽。

4

3.4探测器的视阈field-of-viewofadetector

表征探测器测量地表土壤范围的量,即探测器测量到90%的非散射射线来源于该范围

内的土壤。一般用测量土壤范围的半径表示,m。

3.5探测下限lowerlimitofdetection(LLD)

在给定的置信度下,就地高纯锗谱仪可探测到最低的活度浓度值或最小沉积通量。

3.6就地测量in-situmeasurement

不对待测对象做任何物理或化学性质处理或改变,在其所处的现场进行的测量。

3.7探测器高度detectionheight

高纯锗晶体几何中心距地表的垂直高度,m。

3.8活度浓度activityconcentration

单位质量待测物质中放射性核素的活度,Bqg-1。

3.9沉积通量sedimentationflux

放射性沉降灰在单位面积上沉降的特定放射性核素的活度,Bqm-2。

3.10就地高纯锗谱仪的探测效率detectionefficiencyofin-suitHPGeSpectrometry

探测器高度为1m时,就地高纯锗谱仪测量能量为E的特征射线计数率与土壤中发射

该射线的放射性核素的沉积通量或活度浓度之比,s-1(Bq.m-2)-1或s-1(Bqg-1)-1。

3.11有效前面积effectivefrontarea

表征探测器全能吸收峰探测效率的参数,即能量为E的射线束沿探测器轴向平行入射

的情况下,单位注量率所产生的全能吸收峰计数率,m2。

3.12角度修正因子anglecorrectionfactor

对于能量为E的射线,就地高纯锗谱仪在野外地表实际测量时与测量沿探测器轴向平

行入射时,单位射线注量率所得全能吸收峰计数率之比,量纲一的量。

3.13注量活度比fluenceactivityratio

土壤中单位活度浓度或单位沉积通量的放射性核素发射能量为E的γ射线,在地面上

方h高度处的初级γ射线注量率,(m-2s-1)(Bqg-1)-1或(m-2s-1)(Bqm-2)-1。

3.14张弛深度relaxationdepth

描述放射性核素随土壤深度变化的数学参数,表示活度浓度减少至表面活度浓度的e-1

(37%)时,距离土壤表面的深度,cm。

5

3.15质量张弛深度relaxationmassperunitarea

地表至待测放射性核素的张弛深度范围内,单位面积土壤的质量,gcm-2。

3.16等效表面沉积通量equivalentsurfacesedimentationflux

对于放射性沉降灰中的核素,假设质量张弛深度为0gcm-1时,计算得到的沉积通量即

为等效表面沉积通量,Bqm-2。

4方法原理

地表γ射线的注量率与土壤中放射性核素的活度浓度(沉积通量)、核素在土壤中的深

度分布,以及土壤的组分、含水率等因素有关。探测器高度为1m时,就地高纯锗谱仪测量

的全能吸收峰计数率与土壤中放射性核素的活度浓度成正比。

N

Af(1)

式中:

A—待测放射性核素的活度浓度或沉积通量,Bqg-1或Bqm-2;

-1

Nf—待测放射性核素的全能吸收峰净计数率,s;

—就地高纯锗谱仪的探测效率,s-1(Bqg-1)-1或s-1(Bqm-2)-1。

5仪器和设备

5.1高纯锗谱仪:由高纯锗探测器、高压电源、主放大器、多道脉冲幅度分析器、制冷单

元(液氮或电制冷)、数据处理系统等6个主要部分构成。

5.2支架:能够固定探测器,使探测器高度距地面1m高的支架,应使用低原子序数、低

密度的材料制造(如:铝、塑料、木材)。

5.3卷尺:卷尺的校准长度应大于1m,且校准分度不小于1mm。

5.4其它辅助设备:应配备地理定位系统,记录测试时的地理坐标。

6测量分析步骤

6.1布点原则

一般情况,选择一个开阔、平坦的区域,而且探测器的视阈Rs内应无干扰物体(如建

筑物、树林等),探测器的视域Rs见附录A。测量放射性核素的沉积通量时,应选择自放

射核素沉积以来,放射性核素在土壤中分布未被破坏的区域(如:没有农业活动)。

6.2测量条件记录

记录测量点位地理坐标,以及气象条件、地形地貌的描述等。

6

6.3仪器状态的检查

测量前,应检查高纯锗探测器的晶体温度是否达到工作温度。处于工作温度后,再打开

高纯锗谱仪的偏压电源,检查仪器的能量分辨力。

6.4就地高纯锗谱仪的安装

在选定的测量区域中间位置,将高纯锗探测器稳定地安装在测量支架上,探测器的端面

朝下。调整探测器高度,使之距离地表1m。连接高纯锗谱仪电子学仪器的所有电缆。

6.5测量设置

根据现场测量的待测核素特征峰的全能吸收峰计数率,设置测量时间,使得感兴趣区的

计数统计涨落在10%以内。

6.6能谱的采集

在预定的时间内采集能谱。停止测量后,存储采集到的能谱。

6.7能谱分析

用能谱分析软件查看采集的能谱,若能谱中存在可明显辨别的峰,根据峰形特征设

置适合的感兴趣区域,读取全能吸收峰的净峰面积;若能谱中无可明显辨别的峰,则根据待

测核素的特征峰的能量和探测器的能量分辨力,设置感兴趣区,读取全能吸收峰的积分面积。

7探测效率计算

7.1原理

对于就地高纯锗谱仪而言,很难有已知不同深度分布的大面积射线标准场用于探测效

率校准。因此,需根据土壤、空气的物理参数,采用放射性核素在土壤中分布的理论模型,

并结合探测器的特征进行探测效率计算。就地高纯锗谱仪的探测效率取决于放射性核素在土

壤中的深度分布,探测器高度,探测器的性质,射线的能量以及在土壤和空气的吸收性质

等因素,可利用如下Beck公式进行计算:

FW(2)

式中:

F—注量活度比,(m-2s-1)(Bqg-1)-1或(m-2s-1)(Bqm-2)-1。该物理量由放射性核素在土壤

中分布、土壤组分与密度等因素决定,与探测器无关。

W—角度修正因子,由探测器的角响应因子R()和地表射线注量率角分布()共同决

定的,量纲一的量。这是因为探测器非标准球体,对不同角度入射的射线探测效率并不相

同。而探测器所在的位置,射线是从土壤表面发射而来的(2立体角),而非沿探测器轴

向平行入射的γ射线,故需要进行角度修正。该物理量与探测器几何结构、射线能量、放

射性核素在土壤的分布有关。

7

—有效前面积,m2。该物理量只与所用的探测器有关,由探测器晶体尺寸、材料、几

何结构等因素决定,与土壤中放射性核素分布无关。

7.2探测效率计算的方法

7.2.1方法概述

由7.1可知,由注量活度比F、角度修正因子W和有效前面积这三个不相关的物理

量乘积可得就地高纯锗谱仪的探测效率。其中,注量活度比F和角度修正因子W与放射

性核素的质量张弛深度相关,确定质量张弛深度是开展探测效率计算的前提条件。在已

知质量张弛深度条件下,按照以下步骤开展探测效率计算:(1)根据理论模型计算土壤

中放射性核素的注量活度比F。(2)利用标准源实验测量或蒙特卡洛模拟计算探测器的有

效前面积。(3)理论模型计算探测器高度处初级注量率的角分布();利用标准源实

验测量或蒙特卡洛计算探测器的角度响应因子R();联合初级注量率的角分布()和探测

器的角度响应因子R()计算得到角度修正因子W。

7.2.2质量张弛深度的确定

一般来说,新近沉降的放射性沉降灰,放射性核素均匀分布在土壤表面,=0gcm-2;

天然放射性核素在土壤中呈均匀分布的,=gcm-2。放射性沉降灰中核素随着时间推移

不断向土壤深度渗透,活度浓度随着土壤深度z的增加而呈指数下降,0gcm-2<<gcm-2。

若质量张弛深度未知,可先假设=0gcm-2,计算等效表面沉积通量。之后,根据现场

分层取样或经验值得到实际的质量张弛深度,质量张弛深度的确定方法和经验数据见附

录B。

7.2.3注量活度比F的计算

待测放射性核素的质量张弛深度确定后,可由以下三种方法得到注量活度比F:(1)

对于沉降在土壤的人工放射性核素(0gcm-2≦<gcm-2)查阅附录C中表C·2得到注量

活度比F;对于天然放射性核素(=gcm-2)查阅附录C中C·3得到注量活度比F。(2)

对于沉降在土壤的放射性核素(0gcm-2≦<gcm-2),若质量张弛深度在附录C表C·2

中无对应值时,根据质量张弛深度的数据插值计算得到注量活度比F。(3)按照附录C

的理论模型,计算得到注量活度比F。

7.2.4有效前面积的校准

就地高纯锗谱仪的有效前面积可通过以下三种方法得到:(1)标准点源校准方法,

具体的方法及步骤见附录D。(2)蒙特卡洛模拟计算方法,具体的方法及步骤见附录E。

(3)经验公式快速校准方法,根据探测器的基本性质利用经验公式快速校准的方法见附录

F。

7.2.5角度修正因子W的校准

就地高纯锗谱仪的角度修正因子W可通过以下三种方法得到:(1)标准点源校准方

法,具体的方法及步骤见附录D。(2)蒙特卡洛模拟计算方法,具体的方法及步骤见附录

8

E。(3)对于新沉降的人工放射性核素(=0g.cm-2)和天然放射性核素(=g.cm-2),

根据探测器的基本性质,参考典型高纯锗谱仪的角度修正因子进行校准,见附录F。

8结果计算与表示

8.1结果计算

土壤中放射性核素的沉积通量或活度浓度可用式(3)计算:

N

Anet(3)

t

式中:

A—待测放射性核素的沉积通量或活度浓度,Bqm-2或Bqg-1;

Nnet—能量为E的射线全能吸收峰净计数,量纲一的量;

t—有效测量时间,s;

—对于能量为E的射线,就地高纯锗谱仪的探测效率,s-1(Bqm-2)-1或s-1(Bq.g-1)-1。

8.2测量不确定度评估

根据GB/T27418推荐的不确定度传递传播公式,对公式(2)和(3)各不确定度分量

的来源进行计算。公式(3)中不确定度最大来源为和Nnet,其它量的不确定度可以忽略

不计,因此合成标准不确定度用下式计算:

u2(N)u2()u2(W)u2(F)

net()

u(A)A22224

NnetWF

式中:

u(A)—待测核素活度浓度或沉降通量A测量结果的不确定度;

u(Nnet)—能量为E的射线全能吸收峰净计数Nnet的不确定度;

u()—能量为E的射线有效前面积的不确定度;

u(F)—能量为E的射线注量活度比F的不确定度;

u(W)—能量为E的射线角度修正因子W的不确定度。

8.3探测下限

在95%置信度下,就地高纯锗谱仪测量土壤中核素的活度浓度或沉积通量的探测下限

LLD用公式(5)计算。

4.65N

LLDg(5)

t

式中:

Ng—能量为E的射线全能吸收峰的总计数,量纲一的量。

9

8.4结果表示

根据报告要求,对于大于探测下限的核素,测量结果应以活度浓度或沉积通量及测量不

确定度[Au(A)]来表述;对于小于探测下限的核素,测量结果应以“小于LLD”表述,并给

出探测下限LLD值。测量结果的小数点后位数的保留与方法探测下限一致,最多保留三位

有效数字。

9质量保证和质量控制

9.1影响变量

附录G中讨论了影响测量结果的变量,主要包括测量点位的环境特征、地表的平整度、

地表植被特征、土壤组分、探测器高度、有效前面积和角度修正因子的校准。测量时,需要

特别注意并尽可能地降低这些参数的影响。

9.2仪器验证

按照实验室质量控制体系的要求,应定期对高纯锗谱仪的关键技术指标(如探测效率、

能量分辨力、测量本底)进行期间检查。

9.3质量控制计划

9.3.1总则

就地高纯锗谱仪应建立质量保证计划,规定质量控制程序和质量措施以保证测量结果的

质量。

9.3.2期间核查

9.3.2.1性能测试

将就地高纯锗谱仪放在固定位置,分析环境中天然放射性核素(如40K,214Pb,214Bi,

226Ra)特征峰的能量和峰形参数。定期检查高纯锗谱仪性能指标,以及测量结果是否可复

现。

9.3.2.2能量分辨力和探测效率

应定期对就地高纯锗谱仪的能量分辨力和探测效率进行期间核查。一般情况,每年至少

开展一次期间核查。若高纯锗探测器经常回温,应缩小期间核查的时间间隔。用固定检验源

测量高纯锗谱仪的能量分辨力和全能吸收峰探测效率,绘制质控图。检验源在低能、中能和

高能区应至少各有1条射线。若期间核查结果与之前相比存在显著差异,需要进行重新校

准或维修。

9.3.2.3本底

在固定测量条件下,应定期进行高纯锗谱仪的测量本底进行期间核查。一般情况下,每

10

年至少开展一次期间核查,若怀疑有污染可能性的时候,也应尽快开展本底期间核查,绘制

质控图。若期间核查结果与之前相比存在显著差异,需要进行去污处理。

9.4文件文档

就地高纯锗谱仪的测量过程应有详细的原始记录,以及现场测量的能谱文件,并规定

适当的保存期限。一般而言,应急监测、辐射环境质量监测和重点污染源监测的原始记录应

永久保存,期间核查报告等质量保证记录应至少保存6年。

10注意事项

10.1就地高纯锗谱仪必须注意防潮和防水。

10.2就地高纯锗谱仪的工作环境温度在-20℃~+50℃范围内,否则可能使得高纯锗探测

器的真空变差。

10.3制冷达到工作温度后,高纯锗晶体易碎,在运输过程中应保证机械冲击不会导致探测

器损坏。

10.4高纯锗谱仪在工作温度才能工作,测量前需要预估探测器的运输和测量时间,保证有

足够的液氮制冷或电池电量。

注:对于液氮制冷系统,高纯锗探测器在运输过程中,液氮消耗量会变大。

10.5若放射性核素随雨水沉降时,因降水的流动,可能导致测量区域放射性核素分布并非

均匀,可能产生较大的偏差,不宜进行测量。

10.6空气中存在人工放射性核素时,须防止高纯锗谱仪被污染,并注意监测人员的防护。

10.7超出视阈范围的山脉、山脊也可能影响最终测量结果,建议尽量避免在周边开展测量。

10.8测量放射性沉降灰时,应尽可能避开周围存在树林的测量环境。

11

附录A

(资料性附录)

就地高纯锗谱仪的视域Rs

在开阔、平坦的区域,且探测器高度为1m时,就地高纯锗谱仪的视域Rs见图A·1。

就地高纯锗谱仪的视域Rs与质量张弛深度,射线的能量E有关。质量张弛深度越小,

射线的能量E越高,就地高纯锗谱仪的视域Rs越大。

10001000

0gcm-2

0.3gcm-2

0.5gcm-2

1.0gcm-2

3.0gcm-2

-2

10010.0gcm100

gcm-2

m

s

R

视域

1010

11

100100010000

E(keV)

图A·1不同质量张弛深度β,就地高纯锗谱仪的视域Rs

1.0

0.9121keV

662keV

0.8898keV

1332keV

0.71461keV

比值

0.6

0.5

0.4

0.3

0102030405060708090100

半径(m)

图A·2不同半径范围内土壤中放射性核素在地表上方1m高处的初级γ射线注量率与总注量率

12

-2

的比值(=0距离gcm)

1.0

0.9

0.8121keV

662keV

0.7

898keV

0.61332keV

1461keV

比值0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

0102030405060708090100

半径(m)

图A·3不同半径范围内土壤中放射性核素在地表上方1m高处的初级γ射线注量率与总注量率

的比值(=gcm-2)

13

附录B

(资料性附录)

质量张弛深度的确定方法和经验数据

B.1分层取样法确定放射性核素质量张弛深度

a)在就地高纯锗谱仪的视域Rs内,采用简单随机布点,确定采集土壤的点位。

b)在每个测量点,按照等间距或随土壤深度增加间距变大(表层间距一般小于1cm),分

若干层采集土壤样品。

c)将各个采集点相同土壤深度Hi的样品混合在一起,作为一个分层土壤样品,张贴样品标

识。

-3

d)在实验室内,将土壤样品中杂草、碎石等异物剔除,测量样品的密度s(gcm)。

e)利用实验室高纯锗谱仪分别测量各层(序号为i)土壤样品中各放射性核素的活度浓度Ai

(Bqg-1);

-1

f)建立坐标系,横坐标为土壤深度H(cm),纵坐标为各层土壤深度的活度浓度Ai(Bq.g)

-1

与表层土壤活度浓度Am,0(Bqg)之比的自然对数ln(Ai/Am,0)(量纲为一的量)。以各层土

壤深度Hi及相应的ln(Ai/Am,0)在建立的坐标系中作图。

-1

g)用最小二乘法拟合直线,求出ln(Ai/Am,0)和Hi的直线斜率k(cm)。

h)放射性核素的质量张弛深度(gcm-2)用式B-1计算可得。

-(B1)

k

式中,

—放射性核素的质量张弛深度,gcm-2;

—土壤的密度,gcm-3;

k—拟合的直线斜率,cm-1;

B.2137Cs质量张弛深度的经验数据

表B.1137Cs质量张弛深度的经验数据a

序号沉降时间来源测量地点(g.cm-2)

13~4周切尔诺贝利核事故俄罗斯西部01.~2.0b

25~6周切尔诺贝利核事故德国0.5~1.0b

3<1年切尔诺贝利核事故瑞典2.20.2

4<1年切尔诺贝利核事故德国1.4

5<1年切尔诺贝利核事故德国0.5~4

61~3年切尔诺贝利核事故德国1.0~10

71~3年切尔诺贝利核事故俄罗斯西部1.4

84年切尔诺贝利核事故俄罗斯西部1~7

94年切尔诺贝利核事故白俄罗斯、乌克兰1.4~5.6

101~5年大气核试验美国东部4.2

115年切尔诺贝利核事故俄罗斯西部2~4.5

123~6年切尔诺贝利核事故德国2.5~15

133~6年切尔诺贝利核事故乌克兰1~4

143~6年切尔诺贝利核事故俄罗斯西部3.3

15>15年大气核试验美国西部144c

14

表B.1137Cs质量张弛深度的经验数据(续)

序号沉降时间来源测量地点(g.cm-2)

16>15年大气核试验美国南部2.91.6d

17>15年大气核试验美国东部2~7(森林)

8~9(平原)

18>30年大气核试验、切尔诺贝中国吉林11.2e

a序号1~17的数据来源于ICRUReport53环境测量中的γ射线谱仪法(Gamma-RaySpectrometryinthe

Environment)

b湿沉降

c干旱区,灌溉的草原

d干旱区,自然保护区

e长白山自然保护区,高山苔原带

15

附录C

(资料性附录)

放射性核素的注量活度比F

一般来说,新沉降的放射性核素在地表呈面分布,=0g.cm-2;天然放射性核素在土

壤中均匀分布的,=g.cm-2。随着时间推移,放射性沉降灰中的放射性核素不断向土壤

深度渗透,活度浓度随着土壤深度z的增加而呈指数下降,0g.cm-2<<g.cm-2。

放射性核素在土壤中呈面分布、均匀分布都是指数分布的特殊情况,故以指数分布为例

计算放射性核素在地表高度h处产生的注量率。对于指数分布的放射性核素,土壤深度z处

核素的活度浓度可以用式(C1)描述:

z

AzA()exp()(C1)

m,0l

式中,

-1

Am,0—表面土壤中放射性核素的活度浓度,Bqg;

A(z)—深度z处放射性核素的活度浓度,Bqg-1;

z—土壤深度,cm;

l—放射性核素的张弛深度,cm。

就地HPGe谱仪测量无穷大平面土壤中放射性核素的活度浓度如图(C1)所示。

探测器

θ

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